Как лучше всего записать структуру в файл?

Вы можете записать произвольные данные в InputStream, не создавая (NS)Data объект первый. "Проблема" заключается в том, как преобразовать указатель в структура к указателю UInt8, как и ожидалось методом write:

let ostream = OutputStream(url: url, append: false)! // Add error checking here!
ostream.open()

var pcapHeader = pcap_hdr_s(...)
let headerSize = MemoryLayout.size(ofValue: pcapHeader)

let bytesWritten = withUnsafePointer(to: &pcapHeader) {
        $0.withMemoryRebound(to: UInt8.self, capacity: headerSize) {
        ostream.write($0, maxLength: headerSize)
    }
}
if bytesWritten != headerSize {
    // Could not write all bytes, report error ...
}

Таким же образом можно читать данные из in InputStream:

let istream = InputStream(url: url)! // Add error checking here!
istream.open()

let bytesRead = withUnsafeMutablePointer(to: &pcapHeader) {
    $0.withMemoryRebound(to: UInt8.self, capacity: headerSize) {
        istream.read($0, maxLength: headerSize)
    }
}
if bytesRead != headerSize {
    // Could not read all bytes, report error ...
}

Если файл, возможно, был создан на другой платформе с другой порядок байтов, то вы можете проверить "волшебство" и поменять местами байты при необходимости (как описано на https://wiki.wireshark.org/Development/LibpcapFileFormat):

switch pcapHeader.magic_number {
case 0xa1b2c3d4:
    break // Already in host byte order
case 0xd4c3b2a1:
    pcapHeader.version_major = pcapHeader.version_major.byteSwapped
    pcapHeader.version_minor = pcapHeader.version_minor.byteSwapped
    // ...
default:
    // Unknown magic, report error ...
}

---

Для упрощения задачи записи и чтения структур можно определить: пользовательские методы расширения, например

extension OutputStream {

    enum ValueWriteError: Error {
        case incompleteWrite
        case unknownError
    }

    func write<T>(value: T) throws {
        var value = value
        let size = MemoryLayout.size(ofValue: value)
        let bytesWritten = withUnsafePointer(to: &value) {
            $0.withMemoryRebound(to: UInt8.self, capacity: size) {
                write($0, maxLength: size)
            }
        }
        if bytesWritten == -1 {
            throw streamError ?? ValueWriteError.unknownError
        } else if bytesWritten != size {
            throw ValueWriteError.incompleteWrite
        }
    }
} 

extension InputStream {

    enum ValueReadError: Error {
        case incompleteRead
        case unknownError
    }

    func read<T>(value: inout T) throws {
        let size = MemoryLayout.size(ofValue: value)
        let bytesRead = withUnsafeMutablePointer(to: &value) {
            $0.withMemoryRebound(to: UInt8.self, capacity: size) {
                read($0, maxLength: size)
            }
        }
        if bytesRead == -1 {
            throw streamError ?? ValueReadError.unknownError
        } else if bytesRead != size {
            throw ValueReadError.incompleteRead
        }
    }
}

Теперь вы можете писать и читать просто с помощью

try ostream.write(value: pcapHeader)
try istream.read(value: &pcapHeader) 

Конечно, это работает только с "автономными" структурами, такими как ваш pcap_hdr_s и pcaprec_hdr_s.